问答题X 纠错
过渡金属氧化物催化剂在催化烃类氧化反应中,反应产物中的氧常常不是直接来自气相中氧,而是来自金属氧化物中的晶格氧,气相中的氧只是用来补充催化剂在反应中消耗的晶格氧。
2.在催化剂表面上氧的吸附形式有:电中性的氧分子物种(O2)ad,和带负电荷的氧离子物种(O2-,O-,O2-)。在催化氧化过程中,氧化物表面吸附的氧分子接受固体中的电子形成富电子的氧物种,O2-和O-,并在较高温度下气/固界面的O-可以第二次得到电子形成O2-离子而结合到氧化物的表面中。
3.强亲电性的O2-和O-物种进攻有机分子中电子密度最高的部分进行亲电加成形成过氧或环氧化合物,并且进一步发生断裂而使烃分子降解。起始,烯烃形成饱和醛,而芳烃形成相应的酸酐;但在高温时,高反应性的饱和醛迅速发生全氧化。晶格氧离子O2-是亲核试剂,它没有氧化性质。但它们可以通过亲核加成插入到烃类分子缺电子的位置上,导致选择性氧化,这种方式生成的含氧化合物的类型取决于碳氢化台物活化的途径,即反应物分子与催化剂表面活性中心之间形成的中间态结构。
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Ea:化学吸附活化能
Ed=Ea+Qc:解吸活化能
Qp:物理吸附热
Qc:化学吸附(反应)热
DH-H:H2的离解能
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